摘要
热解Fe/N/C是一种非常重要的非铂氧还原(ORR)催化剂,近年来在燃料电池领域引起人们广泛关注。这种催化剂是通过在惰性气氛中高温热处理由无机铁盐、含氮前驱体和炭载体的前驱体而制得。该催化剂具有价格低廉,且能在酸性介质中还原氧气的优点。虽然当前在催化剂制备方面已经取得了比较大的进展,但制备方法一直缺乏理性指导。现阶段不同实验室采用不同方法制备的热解Fe/N/C催化剂,其性能逐渐趋同。为了使得催化剂性能进一步突破,迫切需要我们深刻认识催化剂活性位结构。Fe/N/C催化剂活性位研究的难点在于其组成和结构非常复杂,可能存在多种活性物种,且其密度比较低。当前,催化剂中的Fe和N在ORR中的作用,依旧不够明确。我们近几年在Fe/N/C催化剂开展了系列工作。在本报告中,我们将探讨以下工作:(1)基于单层石墨烯载体的Fe/N/C模型催化剂制备,研究ORR活性与缺陷位密度,以及含N,Fe物种的关系;(2)研究不同条件下酸处理、氧化处理对Fe/N/C性能的研究,结合XPS,同步辐射等表征技术,探讨影响催化剂活性和稳定性的关键因素;(3)对热解Fe/N/C修饰特定的分子片断,如在吡啶N邻近位置修饰吸电子有机官能团,研究其对ORR性能的影响。通过这些研究,有望深入了解Fe/NC催化剂活性位的结构。
We studied the active sites of pyrolyzed Fe/N/C ORR catalyst by desiging a graphene-based model catalyst, surface modification, and as well as acid leaching and oxidation treatment.
引文