分子动力学模拟化学反应中的增强采样方法研究

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• 英文论文题名：Enhanced Sampling Techniques in Molecular Dynamics Simulations of Reactive System
• 论文作者：程涛 ; 荆志峰 ; 辛亮 ; 向衍 ; 孙淮
• 英文论文作者：Tao Cheng ; Zhifeng Jing ; Liang Xin ; Yan Xiang ; Huai Sun ; School of Chemistry and Chemical Engineering ; Shanghai Jiao Tong University
• 年：2016
• 作者机构：上海交通大学化学化工学院;
• 论文关键词：化学反应 ; 分子动力学 ; 增强采样方法 ; 副本交换反应动力学 ; 加速分子动力学
• 会议召开时间：2016-07-01
• 会议录名称：中国化学会第30届学术年会摘要集-第二十五分会：化学信息学与化学计量学
• 语种：中文
• 分类号：O643.1
• 学会代码：ZGHY
• 会议名称：中国化学会第30届学术年会-第二十五分会 ; 化学信息学与化学计量学
• 会议地点：中国辽宁大连
• 主办单位：中国化学会
• 学会名称：中国化学会
• 页数：1
• 文件大小：135k
• 原文格式：D
• 会议级别：全国

摘要

高浓度(压力)条件下的化学反应不能用量子力学计算得到的小分子间若干个基元反应的势能面来准确描述。因为在这样条件下进行的化学反应是大量数目的基元反应的集合,涉及许多反应物、产物、中间体。我们必须考虑自由能而不仅仅是能量的变化,即必须考虑熵的贡献。涉及自由能变化的计算原则上可以用动力学模拟来实现,但是由于计算量太大,模拟的时间尺度往往远远低于化学反应需要的时间尺度,有必要开发用分子动力学模拟化学反应的增强采样方法~([1])。本论文报告我们在这一方面做的一些工作~([2,3])。包括加速分子动力学(AMD)方法,副本交换反应动力学方法(REMD)和Metadynamics(MetaD)方法。
Chemical reactions under high concentration(or pressure) cannot be treated well using the potential surfaces for unit reactions of a few small molecules calculated using quantum mechanics methods.This is because the reactions under such condition are massive number of unit reactions,involving many reactants,products and intermediates.We must consider the free energy change instead of potential energy change.In order words,we must consider the entropy contributions.Free energy calculations can be conducted by using molecular dynamics in principle,however,due to excess computational requirement,the simulation time is usually much shorter than the reaction time.Therefore,it is necessary to develop enhanced sampling techniques in molecular dynamics simulations of reactive systems.This paper reports our recent work in this area.The methods considered including accelerated molecular dynamics(AMD),replica exchange molecular dynamics(REMD) and meta-dynamics(MetaD).

引文

[1]Barducci,A.;Bonomi,M.;Parrinello,M.Wiley Interdiscip.Rev.:Comput.Mol.Sci.2011,1:826.
    [2]Cheng,T.;Jaramillo-Botero,A.;GoddardⅢ,W.;Sun,H.J.Am.Chem.Soc.2014,136:9434.
    [3]Jing,Z;Sun,H.J.Chem.Theory Comput.2015,11:2395.