反向纳米复合物“Metal(Oxides)@Oxides”的整装结构化及其催化醇分子氧氧化的醛酮绿色合成研究

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• 英文论文题名：Monolithic structured inverse nanocomposites of “Metal(Oxides)@Oxides” for gas-phase aerobic oxidation of alcohols
• 论文作者：赵国锋 ; 范松宇 ; 陶龙刚 ; 张巧飞 ; 刘晔 ; 路勇
• 英文论文作者：Guofeng Zhao ; Songyu Fan ; Longgang Tao ; Qiaofei Zhang ; Ye Liu ; Yong Lu ; Shanghai Key Laboratory of Green Chemistry and Chemical Processes ; School of Chemistry and Molecular Engineering ; East China Normal University
• 年：2016
• 作者机构：华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室;
• 论文关键词：结构化催化剂 ; 气相醇氧化 ; 反向界面 ; 大颗粒金 ; 复合氧化物
• 会议召开时间：2016-07-01
• 会议录名称：中国化学会第30届学术年会摘要集-第十五分会：表界面结构调控与催化
• 语种：中文
• 分类号：O621.251
• 学会代码：ZGHY
• 会议名称：中国化学会第30届学术年会-第十五分会 ; 表界面结构调控与催化
• 会议地点：中国辽宁大连
• 主办单位：中国化学会
• 学会名称：中国化学会
• 页数：1
• 文件大小：272k
• 原文格式：D
• 会议级别：全国

摘要

醛/酮是广泛用于制药、香料和食品等行业的大宗化工原料,气相"醇-分子氧"选择性催化氧化是生产高品质醛/酮的"绿色"合成途径。醇气相催化氧化属强放热过程,传统高活性"金纳米颗粒/氧化物"催化剂存在金颗粒烧结并易在催化剂床层形成"局部热点"等问题,因此,研制集优异低温催化活性和选择性、强化传质/传热性能及价格低廉于一体的高效催化剂是兼顾学术和应用价值的重要课题。受"金纳米颗粒-载体"界面效应的启发,设计了"纳米氧化物-金大颗粒"反相复合体系,并构建了Au@Oxide/Ti-fiber反向整装催化剂(图1a,b)[1]。通过反相界面的高活性/选择性/稳定性和整装钛微纤固有的强化传质/传热性能的一体化高效耦合,赋予了催化剂优异的高温耐受性和生产效率:在高重时空速下(WHSV=20 h-1),平稳运行100小时且经受两次模拟高温消炭处理而未显示出失活迹象(图1c)。然而该催化剂金用量较高,为了降低催化剂的成本,采用Co O替代大颗粒金制备了整装Co O@Cu_2O/Ti-fiber催化剂(图1d)[2],结果表明:Co O@Cu_2O反向复合体系同样体现出良好的催化活性、选择性和稳定性(图1e),具有良好的应用前景。
Inspired by the interaction between nano-gold and oxide-supports,the inverse nanocomposites of nano-oxides on large-gold-particles such as Au@MOx are designed and tailored,which are highly active/stable for the gas-phase aerobic oxidation of benzyl alcohol.In order to reduce the catalyst cost,Au is replaced by Co O to tailor the inverse Co O@Cu_2O,which also displays high activity/stability due to the Co O-Cu_2O interface effect.

引文

[1]Zhao,G.;Wu,X.-P.;Chai,R.et al.,Chem.Commun.2015,51,5975.
    [2]Zhao,G.;Fan,S.;Tao,L.et al.,Chem Cat Chem 2016,8,313.