金属纤维结构化meso-ZSM-5的蒸汽辅助合成及其MTP催化性能研究

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• 英文论文题名：Steam-assisted synthesis of structured ZSM-5 catalyst for MTP reaction
• 论文作者：丁嘉 ; 张智强 ; 陈鹏静 ; 赵国锋 ; 刘晔 ; 路勇
• 英文论文作者：Jia Ding ; Zhiqiang Zhang ; Pengjing Chen ; Guofeng Zhao ; Ye Liu ; Yong Lu ; Shanghai Key Laboratory of Green Chemistry and Chemical Processes ; School of Chemistry and Molecular Engineering ; East China Normal University
• 年：2016
• 作者机构：华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室;
• 论文关键词：结构化催化剂 ; ZSM-5 ; 蒸汽辅助 ; MTP ; 介孔分子筛
• 会议召开时间：2016-07-01
• 会议录名称：中国化学会第30届学术年会摘要集-第三十二分会： 多孔功能材料
• 语种：中文
• 分类号：O643.36
• 学会代码：ZGHY
• 会议名称：中国化学会第30届学术年会-第三十二分会 ; 多孔功能材料
• 会议地点：中国辽宁大连
• 主办单位：中国化学会
• 学会名称：中国化学会
• 页数：1
• 文件大小：303k
• 原文格式：D
• 会议级别：全国

摘要

近年来,结构化分子筛催化剂能够显著优化床层流体力学行为并强化传质/传热而被广泛关注~[1-2]。然而,高效结构化分子筛催化剂的合成与应用仍面临巨大挑战。我们以薄层大面积三维开放网络的烧结不锈钢纤维(SS-fiber,直径20μm)为载体,首先将前驱体涂覆于纤维表面,然后通过蒸汽辅助晶化一步制得整装SS-fiber@meso-HZSM-5催化剂(Fig.1A-C)。通过改变涂覆次数实现分子筛负载量高度可调(可达25 wt%),并实现合成原料100%利用,极大地提高了合成效率且大幅度减少废水量。此外,还系统研究了催化剂壳层硅铝比、晶化时间/温度与硅/铝源对催化剂甲醇制丙烯(MTP)催化性能的影响,得到最优制备条件。通过一系列表征发现:具有高结晶度、高介孔隙及小尺寸晶粒的催化剂(Fig.1C-E)表现出优异的稳定性,在重时空速为1 h~(-1)时单程寿命达620 h(Fig.1F),远高于水热法制备的SS-fiber@HZSM-5催化剂(210 h)~[1]。
Hierarchical SS-fiber@meso-HZSM-5 core-shell catalysts have been synthesized by coupling dip-coating and steam-assisted crystallization methods.Such strategy greatly improves the synthesis efficiency of the structured zeolite catalyst due to the fast crystallization rate,full use of raw materials and little waste water produced.At WHSV of 1 h~(-1),the optimal catalyst shows a dramatic stability improvement,with a prolonged single-run lifetime of 620 h accompanied by a high propylene selectivity of 42%at 450 ℃ and a methanol WHSV of 1 h~(-1).

引文

[1]Wang,X.;Wen,M.;Wang C.;Ding J.;Sun Y.;Liu Y.;Lu Y.;Chem.Commun.2014,50:6343.
    [2]Ding J.;Han L.;Wen,M.;Zhao G.;Liu Y.;Lu Y.;Catal.Commun.2015,72:156.