K_4Nb_6O_（17）的制备及其光催化降解酸性红染料废水的研究
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摘要
光催化氧化技术处理有机废水是一个具有价值的课题，该方法具有高效、节能、无二次污染等优点，引起了广大学者的关注。
具有层状结构的化合物有很多有趣的化学性质，具体表现在插层、离子交换、光催化、电化学等方面，并且它们的活性也因层间的分子或离子的不同而改变。层状金属氧化物K_4Nb_6O_(17)是其中较为典型的一种，它可将水完全分解成H_2和O_2。本文采用同相法合成了K_4Nb_6O_(17)并研究了其对酸性红3B溶液的光催化降解性能。
通过XRD和SEM对样品进行表征，发现该法合成的K_4Nb_6O_(17)均具有钙钛矿结构，样品的颗粒大小分布不均，但大多小于10μm，且合成的温度越高，颗粒粒径越大。
利用自行设计的反应器，研究了K_4Nb_6O_(17)了对酸性红3B模拟染料废水的处理，取得了较好的去除效果。当酸性红3B浓度为30mg／L时，K_4Nb_6O_(17)对其降解两小时后的脱色率可达89％。实验表明，光催化剂的煅烧时间、煅烧温度、用量、反应物的初始浓度、pH等因素对光催化降解效率都有明显的影响。本实验条件下，催化剂的最佳合成条什是1000℃下煅烧2小时；当酸性红3B浓度为10mg/L时，催化剂的投加量对其脱色率影响不大，当酸性红3B浓度为30mg/L时，催化剂有一最佳投加量为2g／L；当溶液在偏酸或偏碱条件下的脱色率较高，且酸性条件下比碱性条件下好。对K_4Nb_6O_(17)悬浮体系的动力学研究表明，本实验条件下，K_4Nb_6O_(17)对酸性红3B的降解是一级反应，可以用L-H动力学方程描述。
本文利用紫外-可见光谱扫描，红外光谱等分析方法，探讨了酸性红3B的降解机理。研究表明，酸性红3B的去除主要是K_4Nb_6O_(17)对其的光催化降解，而并非吸附作用，但酸性红3B自身也存在少量的光降解，约为5％，且强氧化基团首先进攻的是共轭基团。
Treating organic wastewater by photocatalytic oxidation is an important subject with practical value and it has attracted considerable attention.
Compouds with a layered structure have interesting chemical properties in such fields as intercalation, ion-exchange, potocatalysis, electrochemical activity, and their properties change substantially with various kinds of molecules or ions existing in the interlayer. One of the layered metal oxides, K4Nb6O17, is known to be a typical photocatalyst for the overall decomposition of water into H2 and O2. In this paper, potassium niobate (K4Nb6O17) was prepared by solid reaction and its photocatalytic activities of acid red 3B degradation was studied.
The crystal structure was perovskite-like type, as evidenced by the results of X-ray diffraction and scanning electron micrography. The distribution of K4Nb6O17 powder with particle size of less than 10 m, which would become larger as the calcining temperature grew.
The photocatalytic degradation of acid red 3B with K4Nb6O17 in self-made photoreactor was investigated and got a successful removal in this work. When the concentration of acid red 3B solution was 30mg/L, color removal was 89% after two hours under irradiation of 20w UV germicidal lamp. Experiments indicated that parameters such as calcining temperature, calcining time, dosages of catalyst, initial concentration of wastewater, pH value have great influence in the photoreaction. In this study, the optimization of K4Nb6O17 synthesis was determined to be calcining 2 hours under 1000 C. When the concentration of acid red 3B solution was 10mg/L, the dosages of catalyst could affect decolorizing rate a little, but 2g/L was the best amount of K4Nb6O17 with the concentration of 30mg/L. It has higher color removal in acidic or alkalinous solution and the former was better than the latter. The kinetics of photocatalytic oxidation reaction for acid red 3B solution was studied in K4Nb6O17 catalyst suspension phase, the
results showed that the reaction was first-order and was coincident with Langmuir-Hinsheluwood(L-H) equation.
Through the analysis of UV-VIS and IR, the process of acid red 3B degradation was
determined and mechanism of photocatalysis was deduced. Studies illustrated that though it could be decomposed under UV light by itself for about 5%, the decolouration of acid red 3B was due to the degradation of K4Nb6O17, but not to the adsorption on it. And the strong oxidic free radicals attracted the conjugated radical first.
具有层状结构的化合物有很多有趣的化学性质，具体表现在插层、离子交换、光催化、电化学等方面，并且它们的活性也因层间的分子或离子的不同而改变。层状金属氧化物K_4Nb_6O_(17)是其中较为典型的一种，它可将水完全分解成H_2和O_2。本文采用同相法合成了K_4Nb_6O_(17)并研究了其对酸性红3B溶液的光催化降解性能。
通过XRD和SEM对样品进行表征，发现该法合成的K_4Nb_6O_(17)均具有钙钛矿结构，样品的颗粒大小分布不均，但大多小于10μm，且合成的温度越高，颗粒粒径越大。
利用自行设计的反应器，研究了K_4Nb_6O_(17)了对酸性红3B模拟染料废水的处理，取得了较好的去除效果。当酸性红3B浓度为30mg／L时，K_4Nb_6O_(17)对其降解两小时后的脱色率可达89％。实验表明，光催化剂的煅烧时间、煅烧温度、用量、反应物的初始浓度、pH等因素对光催化降解效率都有明显的影响。本实验条件下，催化剂的最佳合成条什是1000℃下煅烧2小时；当酸性红3B浓度为10mg/L时，催化剂的投加量对其脱色率影响不大，当酸性红3B浓度为30mg/L时，催化剂有一最佳投加量为2g／L；当溶液在偏酸或偏碱条件下的脱色率较高，且酸性条件下比碱性条件下好。对K_4Nb_6O_(17)悬浮体系的动力学研究表明，本实验条件下，K_4Nb_6O_(17)对酸性红3B的降解是一级反应，可以用L-H动力学方程描述。
本文利用紫外-可见光谱扫描，红外光谱等分析方法，探讨了酸性红3B的降解机理。研究表明，酸性红3B的去除主要是K_4Nb_6O_(17)对其的光催化降解，而并非吸附作用，但酸性红3B自身也存在少量的光降解，约为5％，且强氧化基团首先进攻的是共轭基团。
Treating organic wastewater by photocatalytic oxidation is an important subject with practical value and it has attracted considerable attention.
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results showed that the reaction was first-order and was coincident with Langmuir-Hinsheluwood(L-H) equation.
Through the analysis of UV-VIS and IR, the process of acid red 3B degradation was
determined and mechanism of photocatalysis was deduced. Studies illustrated that though it could be decomposed under UV light by itself for about 5%, the decolouration of acid red 3B was due to the degradation of K4Nb6O17, but not to the adsorption on it. And the strong oxidic free radicals attracted the conjugated radical first.
引文
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