煤成甲烷碳同位素分馏的动力学模拟

详细信息   

• 责任者：熊永强^c中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室 ; 耿安松 ; 刘金钟
• 刊名：地球化学
• 出版年：2004
• 卷期：33^b6
• 关键词：煤成气 ; 碳同位素20^a实验研究 ; 化学动力学 ; 数学模型 ; 数值模拟 ; 同位素组成21^a四川盆地30^a煤成甲烷
• 页码：545～550
• 索书号：P270.6/208-2
• 图表：^c表2参26插图
• 分类号：0300,0831
• 文摘期号：2005/07

摘要

主要目的是通过动力学模拟实验与GC‐IRMS技术建立煤成甲烷碳同位素分馏的动力学模拟。热解产物中甲烷碳同位素的测定结果表明，同时假定生气过程中同位素分馏系数(α)固定不变和所有产甲烷母质具有相同的初始碳同位素组成(δ¹³C_o)对于解释煤化过程中的碳同位素分馏是不可行的。在该研究中，为了解决陆源有机质的非均质性，应用了两个方法:一是假定对于煤中所有产甲烷前身物具有一个相同的初始碳同位素组成(δ¹³C_o)，通过调整各个平行反应的△E_a，i(E_a，i¹³C‐E_a，i¹²C)来拟合实测甲烷同位素组成的变化；另一个是假定在整个生气过程中同位素分馏系数(α)不变，即△E_a，i为常数，通过改变f_i¹³C来实现与实测甲烷同位素的拟合。动力学计算结果表明，在2℃/Ma的地质升温速率下两种方法具有相似的结果。