文摘
Die thermischen Gasphasenreaktionen der geschlossenschaligen heteronuklearen Metalloxidcluster [AlCeOx]p>+p> (x=2–4) mit Methan wurden mittels FT-ICR-Massenspektrometrie und quantenchemischer Rechnungen untersucht. Während [AlCeO2]p>+p> und [AlCeO4]p>+p> unter thermischen Bedingungen gegenüber Methan inert sind, reagiert [AlCeO3]p>+p> spontan unter Wasserstoffatomabstraktion. Unter Berücksichtigung mechanistischer Aspekte konnten die Ursachen dieser deutlich unterschiedlichen Eigenschaften der [AlCeOx]p>+p>/CH4-Paare aufgedeckt werden; die elektronische Grundlage der beispiellosen, einfachen Wasserstoffatomabstraktion von Methan durch den geschlossenschaligen Cluster [AlCeO3]p>+p> wird diskutiert.