类质同像置换对磁铁矿催化过硫酸氢钾降解酸性橙II性能的制约

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• 作者：梁晓亮何宏平何自森刘鹏
• 会议时间：2014-10-01
• 关键词：催化剂 ; 磁铁矿 ; 共沉淀硝酸盐氧化法 ; 类质同像置换 ; 降解性能 ; 催化性能
• 作者单位：梁晓亮,何宏平(中国科学院矿物学与成矿学重点实验室,中国科学院广州地球化学研究所,广州510640)何自森,刘鹏(中国科学院矿物学与成矿学重点实验室,中国科学院广州地球化学研究所,广州510640;中国科学院大学,北京100049)
• 母体文献：2014年全国矿物科学与工程学术会议论文集
• 会议名称：2014年全国矿物科学与工程学术会议
• 会议地点：南京
• 主办单位：中国矿物岩石地球化学学会
• 语种：chi
• 分类号：P61;P57

摘要

近年来,以过硫酸盐为氧化剂的高级氧化技术引起了广泛的关注。与传统的氧化剂(H2O2,O3, KMn04)相比,过硫酸盐具有容易获得,溶解度高,稳定性强,有效pH范围广等优点。在不同pH条件下,过硫酸盐还能产生硫酸根自由基(SO4'),经基自由基('OH)等强活性基团。相关研究认为该技术在地下水污染原位治理中极具应用潜力,并证实黄铁矿、针铁矿、水钠锰矿等矿物具有良好的催化活性。磁铁矿广泛分布于土壤以及沉积物中,是地下水污染原位治理的天然催化剂。研究类质同像置换对磁铁矿催化分解过硫酸盐性能的影响,有助于推动磁铁矿在地下水污染原位治理技术中的应用。 在自然界,磁铁矿结构中广泛存在类质同像置换.作者的前期研究发现,类质同像置换改变磁铁矿的晶体结构特征(阳离子占位等)和表面物理化学性质(比表面积、表面羟基密度等),制约磁铁矿的表面反应活性.V3+,Co2+,Mn2+,Cr3+等过渡金属的类质同像置换,显著增强磁铁矿的异相Fenton催化性能,主要归因于占据在磁铁矿结构八面体位的变价置换离子能加快其结构中的电子交换过程.由于表面物理化学性质的改变,类质同像置换也影响磁铁矿吸附重金属的性能.本研究选用由共沉淀硝酸盐氧化法制备的典型类质同像置换磁铁矿(Fe3-xMxO4,M=Cr,Mn,Co,Ni)作为催化剂,用X射线吸收精细结构谱表征置换离子在磁铁矿结构中的价态和占位,以过硫酸氢钾和酸性橙Ⅱ分别作为催化剂和模拟污染物,在中性pH条件下(调节初始pH或加入缓冲溶液),探讨类质同像置换对磁铁矿催化过硫酸盐性能的影响,并用乙醇和叔丁醇作为淬灭剂,分析降解过程中的主要活性基团。