二硫化钼/石墨烯纳米带复合催化剂的制备及其加氢脱硫性能研究
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摘要
以自制四硫代钼酸铵为钼源,水合肼为还原剂,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)表面改性的氧化石墨烯纳米带为载体,以去离子水为溶剂,采用液相水浴回流的方法,实现了单层二硫化钼与石墨烯纳米带复合催化剂(SL-MoS_2/GNRs)的制备。通过调变前驱体,用相同的方法可制备出少层二硫化钼与石墨烯纳米带复合物(FL-MoS_2/GNRs)、纯相多层结构二硫化钼(ML-MoS_2)和单一石墨烯纳米带(GNRs)材料作为对照样。SL-MoS_2/GNRs催化剂显示出优异的低温加氢脱硫活性,羰基硫(COS)转化率在240℃时可达88%,而此温度下FL-MoS_2/GNRs催化剂上COS转化率只有6%,ML-MoS_2和GNRs带均未开始转化。这是由于CTAB协助制备的单层二硫化钼在石墨烯纳米带上具有更好的分散性,其单层结构以及石墨烯纳米带边缘丰富的缺陷结构更加有利于加氢脱硫活性位点的暴露。与传统的加氢脱硫催化剂相比,结构新颖的SL-MoS_2/GNRs催化剂降低了COS加氢脱除的反应温度,展示了石墨烯纳米带复合催化材料的工业应用前景。
Layer-dependent catalysis of MoS2/graphene nanoribbons(MoS_2/GNRs) composites has been demonstrated.The single-layer MoS_2/GNRS hybrids(SL-MoS_2/GNRS) synthesized with the assistant of surfactant(CTAB) via a solution route shows superior catalytic performance in the hydrodesulfurization of carbonyl sulfide(COS),compared to that of few-layer MoS_2/GNRs catalyst(FL-MoS_2/GNRs) prepared without CTAB and bulk MoS_2(multi-layer structure,labeled as ML-MoS_2).The high activity of SL-MoS_2/GNRs can be ascribed to more MoS_2 active sites explosion caused by the combination of single-layer MoS_2 and the rich-defect edges of GNRs.This work offers a facile strategy for the synthesis of single-layer MoS_2 supported on graphene nanoribbons for efficient hydrodesulfurization application.
引文

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