纤维素模板法合成Meso-ZSM-5及其催化转化纤维素
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- 英文论文题名：Synthesis of Ni/Mesoporous ZSM-5 by a biomass template and its catalytic conversion of Cellulose
- 论文作者：张彬 ; 吴启凡 ; 兰明利 ; 张弨 ; 赵凤玉
- 英文论文作者：Bin Zhang ; Qifan Wu ; Mingli Lan ; Chao Zhang ; Fengyu Zhao ; Laboratory of Green Chemistry and Process ; CIAC ; CAS ; University of Chinese Academy of Sciences
- 年：2016
- 作者机构：中科院长春应用化学研究所绿色化学与过程实验室电分析国家重点实验室;中国科学院大学;
- 论文关键词：纤维素模板 ; 介孔分子筛 ; ZSM-5 ; 纤维素转化 ; 六元醇
- 会议召开时间：2016-07-01
- 会议录名称：中国化学会第30届学术年会摘要集-第三十二分会： 多孔功能材料
- 语种：中文
- 分类号：O643.3;O636.11
- 学会代码：ZGHY
- 会议名称：中国化学会第30届学术年会-第三十二分会 ; 多孔功能材料
- 会议地点：中国辽宁大连
- 主办单位：中国化学会
- 学会名称：中国化学会
- 页数：1
- 文件大小：219k
- 原文格式：D
- 会议级别：全国
摘要
高效催化转化纤维素,开拓纤维素综合利用的新途径及新技术成为近年来研究领域的热点问题。在我们前期工作中,Ni/ZSM-5水解加氢纤维素制备六元醇获得了较好结果~~[1],然而传统ZSM-5存在孔道尺寸小,酸性位分布不均,扩散难,易积碳等问题,引入多级介微孔是最有效的改性策略之一~[2]。本工作中我们用纳米晶纤维素(NCC)作模板成功合成了系列介孔Meso-ZSM-5,通过改变NCC用量,实现介孔分子筛比表面积_(Smeso)、孔容V_(meso)、孔径D_(meso)及表面强酸性位Acid sites的调变,负载上Ni用于氢解纤维素,六元醇收率最高可达78.8%,是目前已报道的非贵金属催化剂中直接转化纤维素为六元醇的最好结果。研究中发现催化剂结构(V_(meso)、Acid sites)与纤维素活性(Conv、Yield)之间的强相互作用,揭示了ZSM-5酸性位水解纤维素为葡萄糖,在金属Ni活性位上加氢生成六元醇的反应机理。这种利用纤维素做模板制备的分子筛具有性能优异,环境友好,成本低廉等特点,为纤维素的综合利用能够提供新的思路。
A sustainable template for mesoporous zeolite synthesis is of significance.Herein,we synthesized mesoporous ZSM-5 by nanocrystalline cellulose(NCC) template,and obtained a high yield of 78.8%for direct conversion of cellulose to hexitols over Ni/NCC-ZSM-5.By modulating the ratio of template to precursor,NCC-ZSM-5 were produced with tunable pore structures(S_(total),V_(meso),D_(meso)) and acidic sites.The relationship between mesoporous properties and catalytic performance was discussed.This work provides a sustainable templating method for the synthesis of mesoporous zeolite,as well as gives rise to a new way for the efficient utilization of cellulose.
A sustainable template for mesoporous zeolite synthesis is of significance.Herein,we synthesized mesoporous ZSM-5 by nanocrystalline cellulose(NCC) template,and obtained a high yield of 78.8%for direct conversion of cellulose to hexitols over Ni/NCC-ZSM-5.By modulating the ratio of template to precursor,NCC-ZSM-5 were produced with tunable pore structures(S_(total),V_(meso),D_(meso)) and acidic sites.The relationship between mesoporous properties and catalytic performance was discussed.This work provides a sustainable templating method for the synthesis of mesoporous zeolite,as well as gives rise to a new way for the efficient utilization of cellulose.
引文
[1]Liang,G.;He,L.;Cheng,H.;Li,W.;Li,X.;Zhang,C.;Zhao,F.;J.Catal.2014,309:468
[2]White,R.J.;Fischer,A.;Goebel,C.;Thomas,A.;J.Am.Chem.Soc.2014,136:2715-2718
[3]Zhang,B.;Li,X.;Wu,Q.;Zhang,C.*;and Zhao F.*;Green Chem.,2016,DOI:10.1039/C5GC03077C.
[2]White,R.J.;Fischer,A.;Goebel,C.;Thomas,A.;J.Am.Chem.Soc.2014,136:2715-2718
[3]Zhang,B.;Li,X.;Wu,Q.;Zhang,C.*;and Zhao F.*;Green Chem.,2016,DOI:10.1039/C5GC03077C.