类胡萝卜素新的暗激发态对光合作用体系能量传递的贡献
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- 英文论文题名：A New Dark Excited State in Carotenoids for Energy transfer
- 论文作者：马玉臣
- 英文论文作者：Yuchen Ma ; School of Chemistry and Chemical Engineering ; Shandong University
- 年：2016
- 作者机构：山东大学化学与化工学院;
- 论文关键词：类胡萝卜素 ; 暗激发态 ; 叶绿素 ; 能量传递 ; 多体格林函数理论
- 会议召开时间：2016-07-01
- 会议录名称：中国化学会第30届学术年会摘要集-第十八分会：电子结构理论方法的发展与应用
- 语种：中文
- 分类号：Q945.11
- 学会代码：ZGHY
- 会议名称：中国化学会第30届学术年会-第十八分会 ; 电子结构理论方法的发展与应用
- 会议地点：中国辽宁大连
- 主办单位：中国化学会
- 学会名称：中国化学会
- 页数：1
- 文件大小：211k
- 原文格式：D
- 会议级别：全国
摘要
在光合作用体系中,类胡萝卜素的一个重要作用是收集太阳光,然后将能量传递给叶绿素。类胡萝卜素和叶绿素之间的能量传递已经研究了很长时间,但仍然存在很多争议。一直以来,人们普遍接受的能级模型是(见下图):太阳光被类胡萝卜素的S_2态吸收后部分传递给叶绿素的Q_x态,部分通过非辐射跃迁传递到自己的暗态S_1上。然而,包括二维电子光谱技术在内的实验表明,在S_2和S_1之间还有一个暗激发态参与了能量传递[1-4]。到目前为止,这个暗激发态的来源还没有确定下来。利用多体格林函数理论(包括GW方法和Bethe-Salpeter方程)和基于该理论的激发态动力学,我们在类胡萝卜素中发现了一个新的暗激发态S_y。在多体格林函数理论框架内,利用F?rster-Dexter理论,我们研究了类胡萝卜素和叶绿素之间的能量传递速率。
By GW method and Bethe-Salpeter equation within the many-body Green's function theory, we identified a new dark singlet excited state in carotenoids which should be responsible for the intermediate state as observed in recent experiments which plays a crucial role in the energy transfer in light-harvesting systems [1-4].With F?rster-Dexter theory, the energy transfer between carotenoids and chlorophylls are studied.
By GW method and Bethe-Salpeter equation within the many-body Green's function theory, we identified a new dark singlet excited state in carotenoids which should be responsible for the intermediate state as observed in recent experiments which plays a crucial role in the energy transfer in light-harvesting systems [1-4].With F?rster-Dexter theory, the energy transfer between carotenoids and chlorophylls are studied.
引文
[1]Gradinaru,C.;Kennis,J.T.M.;Papagiannakis,E.;van Stokkum I.H.M.;Cogdell R.J.;Fleming,G.R.;Niederman,R.A.;van Grondelle,R.PNAS 2001,98:2364.
[2]Cerullo,G.;Polli,D.;Lanzani,G.;De Silvestri,S.;Hashimoto,H.;Cogdell,R.J.Science 2002,298:2395.
[3]Ostroumov,E.E.;Mulvaney,R.M.;Cogdell,R.J.;Scholes,G.D.Science 2013,340:52.
[4]Maiuri,M.;Réhault,J.;Carey,A.M.;Hacking,K.;Garavelli,M.;Lüer,L.;Polli,D.;Cogdell,R.J.;Cerullo,G.J.Chem.Phys.2015,142:212433.
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