锡基钙钛矿薄膜的结晶特性与载流子扩散机制
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摘要
钙钛矿太阳能电池因其原材料丰富、价廉、成分可调、工艺简单、光电转换效率高等优点,成为近年来光伏领域的重要发展方向之一。然而该类太阳能电池中常用的吸光材料多为甲胺、甲脒基等,大规模使用此类水溶性盐引起了环保与健康方面的潜在担忧。钙钛矿薄膜的均匀性是影响钙钛矿太阳能电池性能的关键因素。在锡基钙钛矿太阳能电池中,~([1-2])因其相比于基钙钛矿更高的载流子迁移速率10~2-10~3cm~2/V·s,钙钛矿薄膜的缺陷将直接导致电荷传输层与空穴传输层的直接接触,从而极大地提高电池的漏电流,影响电池的开路电压和填充因子。研究发现,锡基钙钛矿的结晶速率要显著快于相同溶剂下基钙钛矿,~([3])这对锡基钙钛矿薄膜的可控制备提出了更高的要求。高蒸气压溶剂二甲基亚砜(DMSO)的引入能显著减缓锡基钙钛矿的结晶速率。晶体学研究证明DMSO分子能与SnI_2形成反应中间体。热力学分析表明该中间体的形成能有效改善最终钙钛矿薄膜的均匀性。~([4])与此同时,通过采用瞬态吸收光谱与时间分辨荧光光谱对MASnI_3的激发动力学进行了系统的表征与研究。研究结果表明,MASnI_3的激发动力学遵循二次复合模型,从而首次证明了在锡基钙钛矿中载流子的主要驰豫方式是通过载流子复合来进行的。并通过选择性萃灭的荧光光谱分离了电荷和空穴的扩散长度,分别为298 nm和193 nm。SnF_2的掺杂能有效的提高载流子的荧光寿命进而提高扩散长度(>500 nm)。~([5])因此锡基钙钛矿薄膜的质量控制与缺陷态调控对获得高效率非钙钛矿太阳能电池有着重要的研究意义。
引文
[1]Hao,F.;et.al.,Nat.Photonics 2014,8,489.
    [2]Hao,F.;et.al.,J.Am.Chem.Soc.2014,136,8094.
    [3]Hao,F.;et.al.,J.Am.Chem.Soc.,2014,136,16411.
    [4]Hao,F.;et.al.,J.Am.Chem.Soc.2015,137,11445.
    [5]Ma,L.;Hao,F.;et.al.,J.Am.Chem.Soc.2016,138,14750.

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