多级孔X型分子筛上甲苯甲醇侧链烷基化反应性能研究
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摘要
本文以微孔X型分子筛为母体,采用铵交换(AE)~[1]、酸洗脱铝(DA)及铵交换结合酸洗脱铝(AE+DA)~[2]的办法制备了不同类型的多级孔X型分子筛。采用XRD、SEM、TEM、N2物理吸附、FT-IR、XRF、XPS和29Si、27Al MAS NMR等方法对样品进行了表征。研究发现铵交换与酸洗脱铝通过不同机制产生介孔,X型分子筛的骨架结构遭到不同程度破坏。通过对多级孔X型分子筛进行铯改性~[3]调变了催化剂的碱强度,评价了上述催化剂的甲苯甲醇侧链烷基化反应性能。结果发现介孔面积的增加并不能有效地提高催化剂的甲苯侧链烷基化活性,原因在于通过破坏骨架结构的策略制造介孔的同时损失掉了一部分活性中心。我们推测适合该反应的多级孔X型分子筛需要通过原位合成或不直接破坏骨架结构的方法实现。
A series of hierarchical zeolite X were prepared by post-synthetic modifications and evaluated in the side-chain alkylation of toluene with methanol.It was found that the increasing of mesopore surface area(S_(meso)) brought negative effects to the reaction.Micropore surface areas were important for the transition state formation.The increasing of S_(meso) derived from framework-destruction methods was not benifitial to this reaction.
引文
[1]Lee,S.;Kim,H.;Zhou,W.;Choi,M.J.Mater.Chem.A 2013,1:12096.
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