核壳金/碳纳米球:一种高效稳定的多相催化剂
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- 英文论文题名：Gold@Mesoporous Carbon Core–Shell Nanospheres: A Highly Active and Stable Heterogeneous Catalyst
- 论文作者：张立 ; 万颖
- 英文论文作者：Li Zhang ; Ying Wan ; Shanghai Normal University
- 年：2016
- 作者机构：上海师范大学;
- 论文关键词：核壳结构 ; 金催化剂 ; 介孔碳
- 会议召开时间：2016-07-01
- 会议录名称：中国化学会第30届学术年会摘要集-第三十三分会：绿色化学
- 语种：中文
- 分类号：O643.36
- 学会代码：ZGHY
- 会议名称：中国化学会第30届学术年会-第三十三分会 ; 绿色化学
- 会议地点：中国辽宁大连
- 主办单位：中国化学会
- 学会名称：中国化学会
- 页数：1
- 文件大小：422k
- 原文格式：D
- 会议级别：全国
摘要
相对于块状材料,核壳纳米球的优势是阻抑金属纳米粒子高温团聚和消除反应物扩散限制等。在本工作中,我们以3-巯丙基三甲氧基硅烷(MPTMS)修饰15 nm金颗粒为核,低阶酚醛树脂为壳前躯体,三嵌段共聚物F127为模板剂,按照"层叠层"生长机理~([1]),获得有序介孔核壳金/碳纳米球(Au@MCN)(Fig 1.)。炭化后,催化剂尺寸约为90 nm,金核尺寸仍保持为15 nm,碳壳尺寸约为75 nm,具有有序介孔孔道(孔直径约为2.6 nm),高比表面积(~610 m~2/g),和大的孔体积(~0.41 cm~3/g)。Au@MCN催化剂用于水相中苯甲醇氧化反应~([2]),在常压,60度,TOF值为29min~(-1)。经过8次重复反应未见TOF明显下降和Au流失,表明该催化剂具有高的稳定性和可重复利用性。在反应体系中引入SH-SBA-15固体捕获剂,未见显著抑制作用,表明反应中可能不存在剥落的Au活性物种,活性中心是多相纳米金催化剂。尺寸为15nm Au颗粒的催化氧化活性鲜有报道。Au@MCN的催化活性可能与炭化过程中在次表面层扩散的C原子有关。掺杂C原子调变Au颗粒表面的电子化学,促进过氧物种吸附,提高氧化活性。
We control the hydrothermal synthesis conditions to synthesis Au@MCN,using AuNPs as a gold core,phenolic resin as a carbon shell precursor.After carbonization,it posess high surface area(~610 m~2/g),large pore volume(~0.41 cm~3/g),uniform mesopore size(~2.6 nm) and the size of the gold nucleus remains at 15 nm.It also exhibits good catalytic activity with a high TOF value of 29min~(-1) in the catalytic oxidation reaction of benzyl alcohol.The catalytic activity of Au@MCN may be related to the diffusion of C atoms in the sub-surface layer.
We control the hydrothermal synthesis conditions to synthesis Au@MCN,using AuNPs as a gold core,phenolic resin as a carbon shell precursor.After carbonization,it posess high surface area(~610 m~2/g),large pore volume(~0.41 cm~3/g),uniform mesopore size(~2.6 nm) and the size of the gold nucleus remains at 15 nm.It also exhibits good catalytic activity with a high TOF value of 29min~(-1) in the catalytic oxidation reaction of benzyl alcohol.The catalytic activity of Au@MCN may be related to the diffusion of C atoms in the sub-surface layer.
引文
[1]Fang,Y.;Gu,D.;Zou,Y.;Tu,B.;Zhao,D.Angew.Chem.Int.Ed.2010,49:7987.
[2]Wang,S.;Zhao,Q.;Wei,H.;Wang,J.;Wan,Y.J.Am.Chem.Soc.2013,135:11849.
[2]Wang,S.;Zhao,Q.;Wei,H.;Wang,J.;Wan,Y.J.Am.Chem.Soc.2013,135:11849.