钙钛矿复合氧化物担载金属镍基催化剂用于乙醇水蒸气重整制氢
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摘要
乙醇水蒸气重整(SRE)制氢催化剂一般具有较好的活性和选择性,但是催化剂的稳定性较差是限制其实际应用的重要原因[1]。非贵金属催化剂由于其价格优势得到了广泛的研究,其中Ni系催化剂由于具有较强地断裂C-C的能力使其成为较常应用于SRE反应的催化剂[2],但是Ni系催化剂选择性和稳定性能有待提高。载体的性质对SRE反应制氢效果会产生明显影响[3]。钙钛矿复合氧化物的表面和体相都能形成氧空位,且大部分的金属离子都能稳定于钙钛矿氧化物的晶格内[4],本文选择钙钛矿复合氧化物作为载体。通过柠檬酸一步络合法制备了金属Ni负载在不同钙钛矿载体的催化剂,包括LaMnO_3、LaFeO_3、LaCrO_3以及LaAlO_3,将制得的催化剂用于乙醇水蒸气重整反应中,并采用XRD、TPR、TG-DTA等手段对催化剂的结构进行表征。结果表明,催化剂Ni/LaFeO_3表现出最好的活性和稳定性,Ni/LaCrO_3和Ni/LaAlO_3的催化效果次之。关联催化剂活性与结构之间的关系,发现催化剂Ni/LaFeO_3的高催化活性主要来源于高度分散的Ni-Fe合金颗粒的形成,而催化剂Ni/LaCrO_3中较丰富的氧空位和Ni/LaAlO_3中活性组分Ni与LaAlO_3具有较强的相互作用[4]使得这两种催化剂也能表现出较高的催化活性。
引文
[1]M.Ni,D Y C Leung,M K H.Leung,Int.J.Hydrogen Energy 32(2007)3238-3247.
[2]L.O.O.da Costa,A.M.da Silva,F.B.Noronha,L.V.Mattos,Int.J.Hydrogen Energy 37(2012)5930-5939.
[2]L.V.Mattos,G.Jacobs,B.H.Davis,F.B.Noronha,Chem.Rev.112(2012)4094-4123.
[4]M.A.Pena,J.L.G.Fierro,Chem.Rev.101(2001)1981-2018.
[2]L.O.O.da Costa,A.M.da Silva,F.B.Noronha,L.V.Mattos,Int.J.Hydrogen Energy 37(2012)5930-5939.
[2]L.V.Mattos,G.Jacobs,B.H.Davis,F.B.Noronha,Chem.Rev.112(2012)4094-4123.
[4]M.A.Pena,J.L.G.Fierro,Chem.Rev.101(2001)1981-2018.