贵金属纳米催化剂的粒径调控及其催化CO氧化性能研究
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摘要
粒径是影响贵金属纳米催化剂催化活性的一个重要因素。SBA-15是优良的贵金属催化剂载体~([1]),但其表面相对惰性,在直接用于负载贵金属纳米催化剂时,贵金属颗粒易团聚,催化活性较差。为此,本文以具有丰富表面碱性位和较高热稳定性的石墨型碳氮化合物作为官能团,通过对SBA-15表面官能化,利用其丰富的表面官能团和高热稳定性来稳定表面负载的贵金属纳米颗粒,从而得到具有可控粒径和高活性的贵金属纳米催化剂~([2])。实验发现以浸渍法将Pt纳米颗粒负载在石墨型碳氮化合物修饰过的SBA-15(即:CNx/SBA-15)表面时,可得到平均粒径为4.85 nm的Pt颗粒,见Fig.1A。特别是,通过改变制备CNx/SBA-15的热处理温度,可以调控负载的贵金属(如:Au,Pt)纳米颗粒的粒径大小,见Fig.1B。CO催化氧化活性结果表明:在500℃热处理温度下得到的负载Pt催化剂(Pt/CNx/SBA-15_500)用于CO催化反应时,催化氧化活性远大于未经碳氮化合物修饰过的Pt/SBA-15,见Fig.1C~([3])。
引文
[1]Zhu,J.J.;Kailasam,K.;Xie,X.;Schomaecker,R.;Thomas,A.Chem.Mater.2011,23:2062-2067.
[2]Yuan,T.;Gong,H.F.;Kailasam,K.;Zhao,Y.X.;Thomas,A.;Zhu,J.J.J.Catal.2015,326:38-42
[3]Xiao,P.;Zhao,Y.X.;Wang,T.;Zhan,Y.Y.;Wang,H.H.;Li,J.L.;Thomas,A.;Zhu,J.J.Chem.Eur.J.2014,20:2872-2878.
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