Cu-Ce氧化物催化剂的CO_2加氢还原研究
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摘要
随着现代社会对石化资源的日益依赖,CO_2排放量剧增对人类的生存环境和全球气候造成了严重影响。通过资源化利用的方式将CO_2转化为具有工业利用价值的产品,无疑是一种较为理想的减排方式,对促进低碳社会的构建也具有重要意义。其中,催化CO_2加氢还原反应是温室气体CO_2资源化利用的有效途径之一。已有研究表明~[1,2],CeO_2能有效地促进CO_2分子的吸附和活化,这是由于表面存在的Ce3+/Ce4+离子对中两种价态之间可以发生氧化还原循环形成氧空缺,氧空缺在吸脱氧的过程中能促进CO_2解离生成CO,因此CeO_2是一类既可作为催化剂又可作为助催化剂和载体的材料。基于此,本研究采用沉淀法构建分散性良好的Cu-Ce氧化物催化剂,将其应用于CO_2加氢还原反应中。通过SEM图(Fig 1a,1b)可看出,与纯Ce氧化物相比,构建的Cu-Ce氧化物呈现不规则的球形,表面具有微小的孔道,且催化剂的边缘相互连接在一起,这说明Cu高度分散于Ce氧化物上,彼此间存在一定的相互作用,有助于稳定Cu,抑制其在高温反应时发生团聚现象。图1c显示了催化剂的加氢还原活性。从图中可以观察到,Cu-Ce氧化物催化剂表现出明显优于Ce氧化物和Cu催化剂的CO_2加氢还原性能。这说明Cu与Ce氧化物间存在一定的相互作用增强催化转化的效应,导致CO_2加氢还原性能得到显著提高。
引文
[1]Tada,S.;Shimizu,T.;Kameyama,H.Int.J.Hydrogen Energ.2012,37:5527.
    [2]Unterberger,W.;Jenewein,B.;Klotzer,B.React.Kinet.Catal.Lett.2006,87:215

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