偶联剂辅助的Metal@Oxides/Fiber(Foam)催化剂的“宏-微-纳”一步构筑及其在高温/强放热反应中的应用研究
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- 英文论文题名：From Nano-to Macro-Engineering of Oxide-Encapsulated-Nanoparticles for Harsh Reactions: One-Step Organization via Cross-Linking Molecules
- 论文作者：赵国锋 ; 张巧飞 ; 张智强 ; 刘晔 ; 路勇
- 英文论文作者：Guofeng Zhao ; Qiaofei Zhang ; Zhiqiang Zhang ; Ye Liu ; Yong Lu ; Shanghai Key Laboratory of Green Chemistry and Chemical Processes ; School of Chemistry and Molecular Engineering ; East China Normal University
- 年：2016
- 作者机构：华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室;
- 论文关键词：结构化催化剂 ; 偶联剂 ; 甲烷催化燃烧 ; 乙烷氧化脱氢 ; 核壳催化剂
- 会议召开时间：2016-07-01
- 会议录名称：中国化学会第30届学术年会摘要集-第三十七分会：纳米催化
- 语种：中文
- 分类号：O643.36
- 学会代码：ZGHY
- 会议名称：中国化学会第30届学术年会-第三十七分会 ; 纳米催化
- 会议地点：中国辽宁大连
- 主办单位：中国化学会
- 学会名称：中国化学会
- 页数：1
- 文件大小：220k
- 原文格式：D
- 会议级别：全国
摘要
氧化物负载型金属纳米颗粒催化剂因其优异的催化活性而被广泛用于化工、环境和能源等领域~([1])。然而催化剂在高温/强放热反应中存在严重的金属纳米颗粒烧结等问题。"金属@氧化物"核-壳催化剂具有良好的抗烧结性能,但其复杂的制备过程大大制约了其规模化应用。该论文基于双官能团偶联剂实现了"氧化物包裹金属纳米颗粒"复合体系在整装金属纤维/泡沫等载体上的一步集成。以Pd@SiO_2/Al_2O_3/Al-fiber为例:偶联剂氨基同Pd~(2+)络合,乙氧基同Al-fiber的AlOOH反应形成Al-O-Si键~([2]);然后加入一定量的水,使偶联剂乙氧基水解形成Si-O-Si键;最后焙烧制得Pd@SiO_2/Al_2O_3/Al-fiber催化剂(图1A)。该催化剂在甲烷/VOCs催化燃烧脱除反应中具有优异的活性和稳定性(图1B-D)。另外,通过更换不同的偶联剂和金属盐前驱体,可制得多种该类催化剂,如Ni@TiO_2/Al_2O_3/Al-fiber在乙烷氧化脱氢制乙烯反应中亦具有良好的稳定性(图1E)。
One-step organization from nano-to macro-scales for embedding oxide-encapsulated-nanoparticles(e.g., Pd@SiO_2, Ni@TiO_2 and AuCu@SiO_2) onto monolithic substrates(e.g., thin-sheet microfibrous structure and foam) is achieved with the aid of molecularly defined cross-linking agents. Such catalysts are qualified for harsh reactions such as CH_4/VOC abatement via catalytic combustion and oxidative dehydrogenation of ethane. Pd@SiO_2/Al_2O_3/Al-fiber, as an example, is capable of completely removing 1.0 vol% CH_4 from air at 400 ℃ and high gas hourly space velocity of 72,ooo mL·g~(-1)cat.·h~(-1) and is stable for at least 1000 h.
One-step organization from nano-to macro-scales for embedding oxide-encapsulated-nanoparticles(e.g., Pd@SiO_2, Ni@TiO_2 and AuCu@SiO_2) onto monolithic substrates(e.g., thin-sheet microfibrous structure and foam) is achieved with the aid of molecularly defined cross-linking agents. Such catalysts are qualified for harsh reactions such as CH_4/VOC abatement via catalytic combustion and oxidative dehydrogenation of ethane. Pd@SiO_2/Al_2O_3/Al-fiber, as an example, is capable of completely removing 1.0 vol% CH_4 from air at 400 ℃ and high gas hourly space velocity of 72,ooo mL·g~(-1)cat.·h~(-1) and is stable for at least 1000 h.
引文
[1]Ertl,G.et al Handbook of Heterogeneous Catalysis,2nd ed.Wiley-VCH:Weinheim,2008.
[2]Paul,B.;Martens,W.N.;Frost,R.L.J.Colloid Interface Sci.2011,360,132.
[2]Paul,B.;Martens,W.N.;Frost,R.L.J.Colloid Interface Sci.2011,360,132.