氧化硅限域超细热稳定Pd纳米颗粒:阐述贵金属催化活性和其金属活性比表面的关系

详细信息    查看官网全文

• 英文论文题名：Thermally Stable Ultra-Small Pd Nanoparticles Encapsulated by Silica: Elucidating the Relationship between Active Metal Surface Area and Oxidation Activity
• 论文作者：王翔 ; 应家伟 ; 彭洪根 ; 王若男 ; 徐香兰 ; 方修忠 ; 刘文明
• 英文论文作者：Xiang Wang ; Jiawei Ying ; Honggen Peng ; Ruonan Wang ; Xianglan Xu ; Xiuzhong Fang ; Wenming Liu ; College of Chemistry ; Nanchang University
• 年：2016
• 作者机构：南昌大学化学学院;
• 论文关键词：SiO_2物理限域 ; 超细Pd颗粒 ; 核壳结构 ; 贵金属活性表面 ; 高温热稳定
• 会议召开时间：2016-07-01
• 会议录名称：中国化学会第30届学术年会摘要集-第三十七分会：纳米催化
• 语种：中文
• 分类号：O643.36
• 学会代码：ZGHY
• 会议名称：中国化学会第30届学术年会-第三十七分会 ; 纳米催化
• 会议地点：中国辽宁大连
• 主办单位：中国化学会
• 学会名称：中国化学会
• 页数：1
• 文件大小：189k
• 原文格式：D
• 会议级别：全国

摘要

研究表明,贵金属催化剂的活性和其金属活性表面大小密切相关[1]。当金属颗粒较小,活性比表面较大时,催化剂往往具有较高的活性。反之,当贵金属颗粒在高温下聚集,往往会导致催化剂活性降低。如何制备超细的贵金属纳米颗粒,并使其在高温下保持稳定的高活性,仍是提高贵金属催化材料使用效率须待解决的一大难题。本文利用改进的一步反微乳液法[2],成功制备了氧化硅物理限域,含1.1nm Pd颗粒的多核Pd@SiO_2-RM核壳结构催化剂(见图1)。与使用其它方法制备、Pd颗粒较大的催化剂相比,该催化剂具有优越的CO氧化活性。利用CO吸附-脱附法测定了各催化剂中的活性Pd比表面。结果表明,催化剂的本征活性与Pd的活性比表面成严格的正比关系(见图2)。显然,Pd的粒度和金属比表面是决定其本征活性的主要因素。另外值得一提的是,在800℃空气氛焙烧4小时,该催化剂中Pd的晶粒仍可稳定在2.0 nm,因而催化剂在高温下可保持稳定的高活性。
With an improved one-step reverse micelle method, Pd@SiO_2-RM with thermally stable, 1.1 nm ultra-small Pd nanoparticles were prepared in one-pot to form multi-core shell structure. As a consequence, this catalyst shows remarkable activity and superior thermal stability for CO oxidation. It is revealed that the Pd grain size and metal surface area are the determining factors for its oxidation activity, as evidenced by the strict linear relationship between the differential rates and the Pd sizes/metal surface areas.

引文

[1]Wang,X.;Gorte,R.J.;Wagner,J.P.J.Catal.,2002,212,225.
    [2]Yao,Q.;Lu,Z.H.;Zhang,Z.;Chen X.;Lan,Y.Sci.Rep.,2014,4,7597.