TS/H_2O_2体系原子经济性导向含氧化学品的合成
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- 英文论文题名：Atom economy oriented generation of oxygen-containing chemicals over Titanosilicate/H_2O_2 system
- 论文作者：刘月明 ; 吴立志 ; 卓佐西 ; 尹寒梅 ; 姚旭婷 ; 余云开 ; 唐智谋 ; 吴海虹
- 英文论文作者：Yueming Liu ; Lizhi Wu ; Zuoxi Zhuo ; Hanmei Yin ; Xuting Yao ; Yunkai Yu ; Zhimou Tang ; Haihong Wu ; Shanghai Key Lab of Green Chemistry and Chemical Processes ; School of Chemistry and Molecular Engineering ; East China Normal University
- 年：2016
- 作者机构：华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室;
- 论文关键词：TS/H_2O_2 ; 原子经济性 ; 氧的活化与传递 ; 绿色合成
- 会议召开时间：2016-07-01
- 会议录名称：中国化学会第30届学术年会摘要集-第三十三分会：绿色化学
- 语种：中文
- 分类号：O611.4
- 学会代码：ZGHY
- 会议名称：中国化学会第30届学术年会-第三十三分会 ; 绿色化学
- 会议地点：中国辽宁大连
- 主办单位：中国化学会
- 学会名称：中国化学会
- 页数：1
- 文件大小：154k
- 原文格式：D
- 会议级别：全国
摘要
H_2O_2是绿色氧化剂。钛硅分子筛(TS)/H_2O_2催化体系的建立为含氧化学品的原子经济性生成构筑了重要的技术平台。理论上,从碳原子经济性和氧原子经济性角度分析,TS/H_2O_2体系含氧化学品生成的化学反应中,其相应原子经济性应分别为100%和47%(如按一个有效氧原子计算的话也为100%)。然而对应于实际的化学反应过程,均难以达到理论值。基于TS/H_2O_2体系关键的科学问题-H_2O_2的高效活化和活性氧的高效传递[1],本文聚焦于TS/H_2O_2体系H_2O_2的反应网络,分别对肟的形成过程(实际上主要为催化形成羟胺的过程)和环氧化物的形成过程(如PO)进行系统地分析,发现,体系中H_2O_2的反应行为决定了实际化学反应过程是否能实现碳原子经济性和氧原子经济性的理论值。阶段性研究结果表明,从碳原子经济性角度,对于肟类化学品的高选择性生成而言,催化剂钛硅分子筛的催化活化H_2O_2的能力是决定性因素[2];对于环氧化物(如PO)的高选择性生成而言,Ti-O-O-H活性中间体的形成、稳定和传递的协同是决定性因素[3]。
Based on the principle of atom economy, the key of high efficient formation oxime and PO was discussed. The results showed that the reactive behavior of H_2O_2 was crucial.
Based on the principle of atom economy, the key of high efficient formation oxime and PO was discussed. The results showed that the reactive behavior of H_2O_2 was crucial.
引文
[1]Zhuang,J.;Yang,G.;Ma,D.;Lan,X.;Liu,X.;Han,X.;Bao,X.;U.Mueller.Angew.Chem.Int.Ed.2004,43,6377.
[2]Zhuo,Z.;Wang,L.;Zhang,X.;Wu,L.;Liu,Y.;He M.J.Catal.,2015,329,107.
[3]Wu,L.;Zhao,S.;Lin,L.;Fang,X.;Liu Y.;He M.J.Catal.,2016,337,248.
[2]Zhuo,Z.;Wang,L.;Zhang,X.;Wu,L.;Liu,Y.;He M.J.Catal.,2015,329,107.
[3]Wu,L.;Zhao,S.;Lin,L.;Fang,X.;Liu Y.;He M.J.Catal.,2016,337,248.