电催化氧化降解难生化有机物的实验研究
详细信息    本馆镜像全文|  推荐本文 |  |   获取CNKI官网全文
摘要
随着现代工业和经济的快速发展,水污染已成为多国家所面临的严峻问题,阻碍着社会可持续发展的进程。有毒、难生物降解有机污染物的治理因缺乏有效的处理方法成为水处理领域的难点。本论文以电催化氧化技术为核心处理工艺、对硝基苯酚(p-NP)为目标污染物,进行了有毒、难生化有机污染物处理的实验研究。
     本研究的主要内容是制备高效掺杂铁系元素的钛基二氧化铅电催化电极,并评价电极对特定有机废水的处理效果及影响因素,以期为电催化氧化技术在有毒、有害、难生化有机污染物降解方面的实际应用提供基础数据。
     实验首现用电沉积法制备了Fe、Co、Ni掺杂改性钛基二氧化铅电极,采用扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射仪(XRD)对不同掺杂改性β-PbO_2/Ti电极进行表征,测试所制备电极的循环伏安曲线和阳极极化曲线,并采用对硝基苯酚的电催化氧化降解效率等指标来评价所制备电极的电催化性能。结果显示Fe、Co、Ni掺杂改性钛基二氧化铅电极的电催化性能均有明显改善,其中以铁掺杂的β-PbO_2/Ti电极最佳。该电极在电流密度为10mA/cm~2时,电催化处理40mg/L对硝基苯酚的废水,60min去除率达到84%,120min去除率达到98%。实验过程也说明了掺杂量的不同对电极的降解效果和其导电性有着显著的影响。
     以优选的铁掺杂改性钛基二氧化铅电极为阳极,铜板为阴极,在无隔膜电解槽中,进行了对硝基苯酚模拟废水电催化氧化降解的实验研究。系统地研究了电解时间、电流密度、介质条件、初始浓度等因素对对硝基苯酚处理效果的影响。通过实验确定铁掺杂β-PbO_2/Ti电极电催化氧化法降解对硝基苯酚的适宜工艺条件是电流密度为10mA/cm~2~20mA/cm~2,极板间距为1cm~2cm。
With debeloping of modern industry and economy ,water pollution already become an austere issue which are confronted with by a great many country, and it baffled society of continuable development.At present, it has been the difficulty and focus of the waste water treatment for the disposal of toxic and biorefractory organics that can't be treated effectively by the current ordinary waste water treatment technology. In this article, we will develop the fundamental study on the electrocatalytic oxidation technology for the organics waste water treatment. P-nitrophenol is selected as the simulation pollutant of toxic and biorefractory organics.
    In this paper,the titanium doped iron ions base lead dioxide high-efficiency electrode were prepared .And we have judged of electrodes' disposal effect and influence. We expect provided data for electrocatalytic oxidation technology in factly applications.
    Firstly, we have prepared a sort of titanium lead dioxide electrode doped by Fe,Co,NL The titanium base lead dioxide electrodes been by electro-deposition method. The micrographs, element analyses, the crystal structure on the electrodes surface and the electro-catalytic performance of the electrodes were analyzed with the help of SEM, XRD and the Potentiostat. Those electrodes were tested the voltammetry curve and anode polarization curve. Those electrodes' electro-catalytic performance was evaluated by disposal efficiency. Results showed that electrodes' electro-catalytic performance is improved . Fe(0.025mol)-PbO2/Ti electrode behaves an excellent catalysis and stability.P-nitrophenol with a concentration of 40mg/L and a volume of 80mL was disappeared 98% by the electrode after 120min, under a current density of 10mA/cm2.
    Secondly, we use this new type of electrode as anode, and regard the cuprum
引文
[1] 吴志超,顾国维,何义亮等.高浓度有机废水厌氧膜生物工艺处理的中试研究[J].环境科学学报.2001,21(01):34-38页
    [2] INIESTA J,MICHAUD P A,CERISOLA G.Electro—chemical oxidation of phenol at boron-doped diamond electrode[J]. Eleetrochimiea Acta. 2001, 46 (23):3573-3578P
    [3] 钱易,米祥友.现代废水处理新技术[M].北京中国科技出版社,2003:109-111页
    [4] 乌锅康主编.有机化工废水处理技术[M].北京:化学工业出版社,1999:159-164页
    [5] 曹兰花,潘新明.高级氧化法处理难降解有机废水技术[J].甘肃科技,2003,19(10):47-49页
    [6] 林玉漳.高浓度难降解有机废水的催化氧化技术及其进展[J].环境污染治理技术与设备,2002,3(5):49-54页
    [7] K.Fajerwery.Wet Oxidation of Phenol by Hydrogen Peroxide:The KeyRole of pH on the catalytic Behaviour of Fe-2SM-5 [J],Wat.Sci.Tech, 1997,35(4):103-110 P
    [8] 张秋波.煤加压气化废水的催化湿式氧化处理[J].环境科学学报.1988,8(1):98-105页
    [9] M. Model,U.S. Patent 4,543,190 P
    [10] 邹启光,周恭明.电催化氧化处理有机废水的应用现状和展望[J].福建环境,2003,20(3):35-36页
    [11] 周明华,吴祖成等.电化学高级氧化工艺降解有毒难生化有机废水[J].化学反应工程与工艺,2001,17(3):263-270页[12] 张新华,钱晓良等.新型钛基二氧化铅电极降解苯胺的实验研究.武汉科技学院学报,2003,16(2):68-72页.
    [13] 尤宏,崔玉虹等.钛基Co中间层SnO_2电催化电极的制备及性能研究材料.科学与工艺,2004,12(3):230-233页.
    [14] 李天成,朱慎林.电催化氧化技术处理苯酚废水研究.电化学,2005,11 (1):101-104页
    [15] Vlyssides A G,Karlis P K,Zorpas A.Electrochemical oxidation of NonCyanide strippers wastes.Environment International,1999,25(5): 663-670 P
    [16] 赵国华,陈蕊,高廷耀.有机污染物苯胺在催化电极上氧化降解的途径.环境科学研究,2003,16(3):51-54页
    [17] 宋卫锋,倪亚明,何德文.电解法水处理技术的研究进展.化工环保,2001,21(1):11-15页
    [18] 蒋雄,舒平.电生氢氧自由基用作氧化剂处理有机废水[J].华南师范大学学报(自然科学版),2000(3):41-44页
    [19] 陈卫国,徐涛,彭玉凡等.电催化系统一电生物炭接触氧化床处理垃圾渗滤液[J].中国环境科学,2002(2):146-149页
    [20] 符小荣,张校刚.TiOz/Pt/glass纳米薄膜的制备及对可溶性染料的光电催化降解[J].应用化学,1997,14(4):77-79页
    [21] 王翠,史佩红等.电化学氧化法在废水处理中的应用.河北工业科技,2004,21(1):49-52页.
    [22] 王建国,王辉,张萍.电化学高级氧化技术处理难降解有机废水研究进展.甘肃联合大学学报(自然科学版),2005,19(2):50-52页
    [23] 黄艳娥,琚行松,刘会嫒.电化学催化降解水中有机污染物技术.化工生产与技术,2002,9(2):14-16页
    [24] 杨卫身,周集体,杨凤林.微电解法降解染料的研究[J].上海环境科学,??1996,15(7):30-32页
    [25]刘福兴,李义久.电化学催化氧化降解有机物的机理及研究进展.四川环境,2005,24(1):52-54页
    [26]高颖,邬冰.电化学基础[M].北京:化学工业出版社,2004.7
    [27]周仲柏,陈永言.电极过程动力学基础教程.武汉人学出版社,1989.03
    [28]国家环保局.水和废水监测分析方法[M].北京:中国环境出版社,1997
    [29]冯玉杰,崔玉虹等.电化学废水处理技术及高效电催化电极的研究与进展.哈尔滨工业大学学报,2004,36(4):450-455页.
    [30]方度.氯碱工业学[M].化学工业出版社,1990:69-96页
    [31]邵志刚,衣宝廉,张新革等.电化学[J].1997,3(3):319-324页
    [32]张招贤.钛电极工学(第2版).北京:冶金工业出版社,2003.6
    [33]孙凤梅,潘建跃等.PbO_2阳极材料的研究进展.兵器材料科学与工程,2004,27(1):68-71页
    [34]冯玉杰等编著.电化学技术在环境工程中的应用.北京:化学工业出版社,2002.5
    [35]申哲民,雷阳明.PbO_2电极氧化有机废水的研究.高校化学工程学报.2004,18(1):105-108页
    [36]王鸿建.电镀工艺学.哈尔滨工业出版社,1995.10
    [37]冯玉杰,沈宏,崔玉虹等.钛基二氧化铅电催化电极的制备与性能评价.分子催化.2002,16(3):104-109页
    [38]周明华,吴祖成.含酚废水的电催化降解[J].化工学报.2002,53(1):43-44页.
    [39]王正烈,周亚平.物理化学(下册).北京:高等教育出版社,2001,12,(2003重印),2003-218页
    [40]梁镇海,孙彦平.Ti/SnO_2+Sb_2O_3+MnO_2/PbO_2阳极的性能研究.无机材料学报.2001,16(1):183-187页[41] 王雅琼,童宏扬等.不同前驱体制备的锡锑中间层Ti/SnO_2+Sb_2O_3/PbO_2电极性能的影响.稀有金属材料与工程,2004,33(9):976-980页
    [42] M.A.Quiroz, S.Reyna,Electrocatalytic oxidation of p-nitrophenol from aqueous solutions at Pb/PbO2 anodes. Applied Catalysis B: Environmental,59 (2005): 259-266 P
    [43] 钱易,米祥友.现代废水处理新技术[M].北京中国科技出版社,2003:109-111页
    [44] Wang Kuo—Hua, Hsieh Yung-Hsu,Chen Lih-Jinn,The Heterogeneous Photo catalytic Degradation,Intermedliates and Mineralization for Aqueous Solution of Cresols and Nitrophenols[J]. Journal of Hazardous Materials, 1998.59:251-260 P
    [45] Paola A di,Augugliaro V,Palmisano L et al.,Heterogeneous Photocatalytic Degradation of Nitrophenols[J]. Journal of Photochemistry and Photobiology A:Chemistry,2003. 155:207-214 P
    [46] 谢光炎,邓旭忠,肖锦.难降解有机物对硝基苯酚的电化学氧化工艺研究[J]广东工业大学学报.2001.18(4):81-85页
    [47] 林美强,宋卫锋,倪亚明.电解催化降解有机物机理的高效液相色谱研究(Ⅱ)—动力学解析.[J]环境科学与技术.2004.27(2):27-29页
    [48] 张文兵.均相和非均相高级氧化技术处理水中有机污染物的研究.优秀硕博论文.65-80页
    [49] Oturan M.A.,Peiroten J.,Pascal C., Aurel J.A.Complete destruction of p-nitrophenol in aqueous medium by electro-Fenton method.Environ. Sci.Technol.,2000,34,3474-3479 P
    [50] Kotronarou A.,Mills Cx,Hoffmann M.R.Ultrasonic irradiation of p-nitrophenol in aqueous solution.J.Phys.Chem.1991,95(9),3630-3638P

© 2004-2018 中国地质图书馆版权所有 京ICP备05064691号 京公网安备11010802017129号

地址:北京市海淀区学院路29号 邮编:100083

电话:办公室:(+86 10)66554848;文献借阅、咨询服务、科技查新:66554700