H_2S固体氧化物燃料电池阳极催化剂的制备及其性能研究
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摘要
实验分别采用尿素-硝酸盐燃烧法和溶胶凝胶法制备H_2S固体氧化物燃料电池的2类阳极催化剂,运用热重-差热、X射线衍射、耐硫性能测试等手段对2类催化剂进行表征,并筛选出2种合适的耐硫阳极催化剂,进行电催化性能研究,为H_2S固体氧化物燃料电池耐硫阳极催化剂的研究提供选择。
     采用尿素-硝酸盐燃烧法制备3种阳极催化剂La_(0.75)Sr_(0.25)Cr_(0.5)Fe_(0.5)O_(3-δ)、La_(0.75)Sr_(0.25)Cr_(0.5)Co_(0.5)O_(3-δ)和La_(0.75)Sr_(0.25)Cr_(0.5)Ni_(0.5)O_(3-δ)(分别记作LSCrF、LSCrC和LSCrN)。表征结果表明:3种催化剂热稳定性好,在900℃煅烧后,均形成典型的钙钛矿结构,均具较大的比表面。在500℃-850℃温度范围内,在同种气氛中,3种催化剂的电导率均随温度的升高而增大。相同条件下,3种催化剂的电导率大小顺序为LSCrF>LSCrC>LSCrN。催化剂LSCrF与电解质BCZY的化学相容性、耐硫性能均比催化剂LSCrC和LSCrN好。
     采用溶胶凝胶法制备3种Co-Mo(Co:Mo=1:1、2:1、2:3)催化剂。表征结果表明:3种催化剂热稳定性较好,但存在Mo升华的现象。在相同温度下,3种催化剂的电导率随钴含量的升高而升高,Co:Mo=2:1电导率最高,最大值可达0.82S·cm~(-1)。催化剂Co:Mo=1:1与电解质的化学相容性较其它2者好。3种Co-Mo催化剂在H_2S气氛中的稳定性均很好。
     从2类催化剂中筛选出性能较好的LSCrF催化剂、Co:Mo=2:3催化剂,作为阳极催化剂,结合电解质BCZY和阴极Ag,制备燃料电池A和燃料电池B。通过测定燃料电池电池A和燃料电池B在不同温度下的电化学性能;以及通过测定LSCrF催化剂、Co:Mo=2:3催化剂在不同温度下的极化过电位、计算出交换电流密度i_0,来对催化剂的电催化性能进行研究。结果表明:在600℃-800℃温度范围内,随着温度的升高,LSCrF催化剂、Co:Mo=2:3催化剂的电催化性能随温度升高而增强;在相同的条件下,催化剂LSCrF的电催化性能比Co:Mo=2:3催化剂好。
引文

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